研究组论文入选《Nanoscale Horizons》当期封面文章

by JiGroup | Aug 22, 2025 | Research Progress, 新闻

近日，中国人民大学物理学院博士生刘泽宇、季威教授联合深圳大学吴泽文博士、孔祥华副教授在Nanoscale Horizons发表题为“Kagome electronic states in gradient-strained untwisted graphene bilayers” 的通讯论文 ，并被选为当期的封面论文[Nanoscale Horiz., 2025,10, 1956-1964]。该研究提出利用面内梯度应变在无转角双层中构建摩尔超晶格（moiré superlattice）的理论策略，并通过力场弛豫和大尺度第一性原理计算发现了应变可调的kagome电子态。

摩尔超晶格存在于无转角和转角的异质结构以及转角同质结构中，因其有可能承载奇异的电子态而备受关注。然而，无转角同质结中摩尔超晶格的形成和表征在很大程度上仍未得到充分探索，尤其是其几何和电子特性方面。

这项工作提出并展示了利用双层石墨烯中的面内应变梯度构建摩尔超晶格的新型理论策略。通过结合力场弛豫方法和大规模密度泛函理论计算，报道了三种kagome-like构型，并揭示了与之相关的kagome电子能带可通过面内应变进行调谐。这些与kagome相关的性质通过将局部堆叠顺序依赖的层间耦合与平面内和平面外结构畸变相关联来解释。最后，利用线图表示建立了六角晶格与完全松弛双层中的kagome晶格之间的联系。

这项研究将具有新奇物理相的材料家族扩展到了未扭曲的同质双层结构，为低维材料中量子电子态的应变工程开辟了令人兴奋的途径。

在本工作中，中国人民大学博士生刘泽宇、深圳大学孔祥华博士、深圳大学吴泽文博士为论文共同第一作者。物理学院季威教授、深圳大学孔祥华副教授为该论文的共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、科技部、教育部等的支持。相关计算在中国人民大学高性能计算物理实验室和公共计算云完成。

文章链接：Kagome electronic states in gradient-strained untwisted graphene bilayers

季威研究组合作发现单层笼目材料新关联物态

by JiGrp | Apr 4, 2025 | Research Progress, 新闻

近日，物理学院季威教授研究组与武汉大学张晨栋教授、袁声军教授、吴冯成教授等合作者组成联合团队，通过理论计算结合实验创制和测量，获得了非简单化学配比的单层笼目(kagome)晶格材料Mo₃₃Te₅₆，并发现了其中蕴藏的磁性和关联绝缘体等新物态。相关结果以“Ferromagnetism and correlated insulating states in monolayer Mo₃₃Te₅₆”为题，发表在2025年3月31日出版的《自然·通讯》[Nature Communications 16, 3084 (2025)]上。

研究背景：

在凝聚态物质中，处于费米能级附近平带中的电子备受关注。这些电子的动能被显著抑制，导致电子关联效应占据主导地位，从而为探索莫特(Mott)绝缘态、非常规超导态等多种新奇量子物态提供了理想的研究平台。然而，如何获得费米能级附近的电子平带则是构筑该平带的首要问题，面临着很大挑战。现有研究大多利用转角石墨烯等人工多层结构获得费米能级附近的电子平带。所获平带受限于严格的堆垛角度与复杂的界面工程，加之较小的载流子浓度，显著限制了其实际应用潜力。尽管高通量计算预测了一些天然晶体材料可能具有费米面处的平带特性，但至今未能得到明确的实验验证。因此，获得可制备、可测量且与其他能带无交叉的近费米能级平带成为当前量子材料研究中的关键科学问题之一。

创新方案：

因其独特的几何特性，笼目晶格（kagome lattice）可导致电子波函数干涉相消，是实现平带和狄拉克能带的理想晶格之一。现有的笼目材料多为块体材料，难以保证获得近费米能级平带且不与体能带交叉。为了获得与其他能带无交叉的近费米能级平带，研究团队聚焦在二维极限下构筑笼目晶格材料，创新性地提出了化学势控制孪晶界尺寸和排列的新策略，利用孪晶界超晶格创制出非简单化学计量比的笼目单层材料——Mo₃₃Te₅₆单层材料（下图左上）。

研究发现：

通过密度泛函理论计算和紧束缚近似模拟，结合扫描隧道显微镜/谱（下图中上）、原子力显微镜（下图左下）等先进实验技术，研究团队确认该材料具备扭转笼目晶格的几何对称性，在费米能级附近形成了两套纯净的笼目能带（1平带+2狄拉克带，下图中下）。更为重要的是，自旋极化STM测量和密度泛函理论计算证实了Mo₃₃Te₅₆是首个单层极限下的笼目磁体，其在0.35 K温度下展现出显著的铁磁回滞特性，矫顽力场达到0.1 T（下图右上）。其扫描隧道显微谱还呈现出位于费米能级处约15 meV宽的显著电子关联能隙，并在磁场下展现出极化塞曼效应（下图右下）。该研究工作实现了二维极限下平带驱动的强关联电子态及自发磁性, 为基于笼目晶格的强关联量子材料的设计提供了新的路径，并为平带驱动的量子物态研究提供了更加清晰的物理平台。

承前启后：

值得一提的是，2023年，物理学院程志海研究组（实验）和季威研究组（计算）利用类似策略创制了首个染色三角形单层材料Mo₅Te₈，获得近费米能级平带的特征证据[Nature Communications 14, 6320 (2023)]。本工作则更近一步，在该类材料的另一个稳定相(Mo₃₃Te₅₆)中发现了磁性和关联绝缘体态，并促使联合团队从理论计算的角度重新审视这类材料，揭示了四种在不同化学势下的稳定结构，更加系统地描述了他们的几何和电子结构特性[arXiv:2408.14285 (2024)]。

团队人员：

中国人民大学博士生戴佳琦、武汉大学博士生潘泽敏、博士后熊文奇博士和张辉博士为论文共同第一作者。物理学院季威教授、武汉大学张晨栋教授、袁声军教授、吴冯成教授为该论文的共同通讯作者。该工作的主要理论计算由戴佳琦和季威教授完成，其余部分由合作单位完成，并得到了国家自然科学基金、科技部、教育部等的支持。相关计算在中国人民大学计算云平台和物理学院高性能计算实验室等处完成。

文章链接：Ferromagnetism and correlated insulating states in monolayer Mo₃₃Te₅₆

研究组合作揭示单层二维材料中磁—电共存新机制

by JiGrp | Mar 5, 2025 | Research Progress, 新闻

近日，中国人民大学物理学院季威教授研究组联合武汉大学张晨栋教授等组成联合研究团队，通过理论计算结合实验测量，在单层二维材料三氯化钒（VCl₃）中，实现了反铁磁性与铁电性共存，揭示了范德华界面相互作用对磁-电共存的调控机制。相关研究成果以“Evidence of Ferroelectricity in an Antiferromagnetic Vanadium Trichloride Monolayer”为题，于2025年3月5日发表《Science》子刊《Science Advances》[Science Advances 11, eado6538 (2025)]上。

自发对称性破缺是凝聚态物理中的核心现象之一，也是产生极化态的关键机制，与磁性、超导电性、铁电性等密切相关。它还为信息存储和处理提供了原理基础，也是电子信息领域关心的关键科学问题之一。多铁性材料因能同时展现磁性与铁电性，成为低能耗、高密度信息存储和新型电子器件开发的重要候选材料，也为深入理解凝聚态系统中复杂有序态的形成和调控提供了材料平台。传统多铁性材料多以体相形式存在，然而，在二维极限下，热涨落和量子涨落显著，较低的对称性也限制了其自发破缺的可能性，使得磁-电共存面临巨大挑战。尽管最近的研究表明，磁性和铁电性可分别在单层二维材料中独立存在，但单层多铁性（磁电共存）的存在仍缺乏确凿证据。

针对这一挑战，合作团队利用二硒化铌(NbSe₂)范德瓦尔斯衬底的强层间电子耦合特性，在磁性VCl₃单层中诱导出通过结构与磁性耦合的面内电铁电性。具体地，通过分子束外延生长和扫描隧道显微镜（STM）观测，团队发现VCl₃原子结构发生显著畸变，并直接观测到铁电畴壁及能带弯曲现象（图1），测得铁电极化强度约为0.04 μC/cm²，并成功实现了铁电畴翻转。振动样品磁强计（VSM）测量进一步证实VCl₃具有反铁磁性，并在16 K温度下发生磁相变。

图1.  在NbSe₂衬底上生长的单层VCl₃原子结构畸变(A)、铁电畴壁(B)和能带弯曲现象(C,D)。

密度泛函理论计算揭示了具有方向性的Cl–Se界面相互作用在破缺VCl₃的C₃面内旋转对称性、继而诱导面内铁电性中的关键作用。在不具有方向性相互作用的石墨烯—VCl₃界面中，单层VCl₃并未显著破缺面内旋转对称性，也未展现出面外电极化，印证了具有方向性的界面相互作用在诱导面内铁电性中的重要性。这一成果不仅为二维单层极限下的多铁性材料研究奠定了基础，也初步揭示了旋转对称性破缺与面内电极化之间的深刻联系，还为利用范德华界面相互作用诱导和调控多铁性开辟了新的思路，也为推动新型多功能器件研发提供了原理基础。

图2. 单层VCl₃与NbSe₂ (A-D)和石墨烯(F-H)衬底界面处的自旋密度分布图(A,F)及差分电荷密度分布的俯视(B,G)和侧视(C,D,H)图。

四川师范大学物理与电子工程学院讲师郭的坪博士（物理学院2024级博士毕业生）和武汉大学邓京昊博士、文耀博士、卢双赞博士为论文的共同第一作者。物理学院季威教授、武汉大学张晨栋教授、武汉大学何军教授为该论文的共同通讯作者。该工作的理论计算部分由郭的坪博士和季威教授完成，实验部分由合作单位完成，并得到了国家自然科学基金、科技部、教育部等的支持。相关计算在中国人民大学计算云平台和物理学院高性能计算实验室完成。

文章链接：Evidence of Ferroelectricity in an Antiferromagnetic Vanadium Trichloride Monolayer | Science Advances

研究组二维界面磁电调控合作研究获新进展

by JiGrp | Dec 24, 2024 | Research Progress, 新闻

近日，中国人民大学物理学院王聪副研究员、季威教授等与北京大学物理学院陈剑豪教授、北京大学谢心澄院士、刘阳研究员、叶堉研究员、山西大学韩拯教授等组成研究团队，采用第一性原理计算结合高精密电容测量的研究方法，在双层石墨烯与二维磁性材料CrOCl组成的异质结体系中观测到非易失态的磁电协同控制行为。相关研究成果以“Magnetic-Electrical Synergetic Control of Non-Volatile States in Bilayer Graphene-CrOCl Heterostructures”为题发表于《先进材料》（Advanced Materials）。

新兴二维磁性材料具有原子尺度厚度与表面无悬挂键的特点，消除了异质集成时的晶格失配限制，同时在外场下调控灵敏，为基础研究及其潜在自旋电子学应用提供了新材料平台。二维磁性材料在外场下调控灵敏，其参与组成的异质界面可能引入拓扑磁性、异质结多铁、关联绝缘态、非常规超导、量子反常霍尔效应等新奇物性。界面的物性调控作用的研究方兴未艾。

过去，非磁性衬底与磁性二维材料之间的界面耦合通常被人们忽略，物理学院团队发现二维衬底通过非共价相互作用可以显著调制二维材料的磁性和电子结构。例如，他们与实验合作共同发现与证实 CrTe₂单层极限下新颖的的磁序转变，在CrTe₂与石墨衬底形成的异质体系中，晶格失配导致的应变可以将层内反铁磁交换耦合增强3倍以上（Nat. Comm. 2022，DOI: 10.1038/s41467-021-27834-z）。与实验合作在国际上首次发现CrSe₂具有厚度依赖层间磁耦合转变特性且在空气中高度稳定，在CrSe₂与WSe₂形成的异质结体系中存在更复杂的界面耦合，处在moiré周期不同位置的CrSe2出现不同磁化方向的磁畴（Nat. Mater., 2021, DOI: 10.1038/s41563-021-00927-2）。他们理论预测了CrSe₂与CrTe₂的应变调控相图，发现衬底外延应变可以有效调控其单层层内磁基态与易磁化轴方向，理论预测相图与当前实验制备的异质体系测量结果一致（Phys. Rev. B 2022, DOI: 10.1103/PhysRevB.106.L081401）。然而二维磁性材料对其相邻范德华材料的性能调控仍有待进一步研究。

研究团队前期研究发现，CrOCl作为一种二维反铁磁半导体具有优异的可调控性，CrOCl与石墨烯等组成的异质结中存在独特的迁移率保持和关联增强的电荷转移特性。然而，CrOCl层内磁结构的转变对界面物性的调控作用仍有待揭示，同时前期研究多为输运测量，难以表征通道带隙附近载流子密度的变化。针对这一现状，他们成功构建了双层石墨烯与CrOCl的异质结构，发现了一种前所未有的磁电协同控制机制。当CrOCl从反铁磁（AFM）状态转变为亚铁磁类（FiM）状态时，通过磁场调控，可以观察到双层石墨烯中的电荷态密度发生显著变化，呈现出一种磁滞回线行为。这种磁滞行为仅依赖于磁化历史，而非电栅控历史，可以通过电学手段进行调控，从而实现了对这些非易失态的协同控制。

图1. BLG-CrOCl的电容测量电路和和开关行为。(a) BLG-CrOCl器件结构和电容测量电路。(b) 电容和(c) 反对称电容回滞。(d) 图1(d) 中位置3处的电容回滞温度依赖性。(e) BLG-CrOCl的开关行为。

虽然实验测量观察到了双层石墨烯（BLG）与CrOCl的异质结构中磁结构调控的电子态变化，但其物理起源还尚且未知。第一性原理计算在这方面表现出其特有的优势。为了深入理解这一物理现象，他们进行了第一性原理计算，构建了一个由5×4 的CrOCl晶格和8×3√3的石墨烯晶格组成的异质结模型以计算AFM状态，一个由5×15 的CrOCl晶格和8×11√3的石墨烯晶格组成的异质结模型以计算FiM状态。计算结果表明，在CrOCl的磁相转变过程中，双层石墨烯与CrOCl之间发生了磁场控制的电荷转移。这种电荷转移导致了双层石墨烯中费米能级的显著上移，进而影响了其导电性质。研究还发现，在CrOCl的处于AFM与FiM两种磁结构时能带结构与价带顶位置均会改变，其与界面的石墨烯之间的电荷转移也因此受到调控，为磁电协同控制提供了物理基础。此外，他们考虑了CrOCl与石墨烯之间的转角，发现角度对其物理图像没有显著改变，这与实验观测现象高度一致。

图2. BLG-CrOCl中磁场调控的物理来源。(a) 5×4 的CrOCl晶格和8×3√3的石墨烯晶格组成的异质结模型的顶视图。(b-c) 石墨烯与CrOCl之间的电荷转移。(d-g) CrOCl在AFM与FiM磁状态下的电子结构与电导调控。

该工作通过高精密电容测量，结合第一性原理计算，揭示了BLG-CrOCl异质结构中磁电协同的调控机制，为表界面新物态的探索与利用提供了新的材料平台，有望实现具有非易失性存储功能的新型电子器件。相关研究成果于11月28日以“Magnetic-Electrical Synergetic Control of Non-Volatile States in Bilayer Graphene-CrOCl Heterostructures”为题在线发表在《先进材料》（Advanced Materials）上，物理学院副研究员王聪和北京大学物理学院量子材料科学中心博士后曹世民、博士研究生郑润杰为论文的共同第一作者。物理学院季威教授和北京大学陈剑豪教授、北京大学叶堉研究员、山西大学韩拯教授为论文的共同通讯作者。该工作的理论计算部分由人民大学完成，实验部分由合作单位完成。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、教育部、中国科学院和中国人民大学的资助。

文章链接：Magnetic‐Electrical Synergetic Control of Non‐Volatile States in Bilayer Graphene‐CrOCl Heterostructures – Cao – 2025 – Advanced Materials – Wiley Online Library

研究组铁电畴壁原子尺度演化机制合作研究获新突破

by JiGrp | Dec 12, 2024 | Research Progress, 新闻

近日，物理学院季威教授研究组联合复旦大学车仁超教授、浙江大学赵昱达研究员等研究组组成研究团队，利用第一性原理计算、原位扫描透射电子显微镜(STEM)和器件输运性质测量等方法，研究了二维范德华铁电半导体α-In₂Se₃中层间堆叠方式与铁电畴壁形态、铁电翻转行为、相变路径等性质的依赖关系，揭示了层间堆叠构型与上述性质间的深刻关联，为通过层间堆叠工程调控铁电畴壁类型和演化动力学行为提供了新策略。相关结果于2024年12月2日以“Stacking selected polarization switching and phase transition in vdW ferroelectric α-In₂Se₃ junction devices”为题发表在Nature Communications 15, 10481 (2024)上。

铁电畴壁是分离铁电材料中不同电极化取向的功能界面。在二维层状铁电薄膜中，这些畴壁的取向可以垂直（面外畴壁）或平行（面内畴壁）于薄膜表面。在电场作用下，带电的畴壁显示出较高的空间迁移率，展示了动态创建、移动和擦除畴壁的潜力。尽管对铁电器件的性能调节和功能设计至关重要，精确控制铁电畴壁的类型和运动行为、揭示这些畴壁性质调控的原子尺度机制，仍然面临诸多挑战。

二维α-In₂Se₃是一种独特的范德华铁电半导体，在非易失性存储器等中有应用潜力。由金属/α-In₂Se₃/金属构建的铁电半导体结(FSMJ)在电输运中表现出奇异的滞后行为，这通常与金属/铁电界面的肖特基势垒中的铁电极化调控相关。然而，缺乏α-In₂Se₃中铁电畴壁结构及其演化动力学的详细信息，限制了人们深入理解铁电半导体结中的奇异输运行为。此前的研究通过压电力显微镜和电输运测量间接证实了电场下的极化动力学调控行为，但缺乏原子级的结构信息。

该工作通过STEM观测到α-In₂Se₃在原子级水平显示出依赖层间堆叠方式的铁电畴壁结构，在3R型堆叠的 α-In₂Se₃中形成面外畴壁，而在2H型堆叠中则倾向于形成面内畴壁。通过计算形成能和界面相互作用，该工作揭示了α-In₂Se₃中层间堆叠方式依赖的面内和面外畴壁形成机制，发现层间相互作用的关键性作用。具体地，理论计算表明，在2H型堆叠中形成面内畴壁保持原有的层间相互作用[图1,(a)]，畴壁具有更好的热力学稳定性，形成能适中。如在3R型堆叠中依然形成面内畴壁，则界面处Se原子的最近邻数目由3个减为2个[图1,(e)]，降低了其热力学稳定性，导致畴壁形成能较高。然而，形成面外畴壁则可以克服这一问题，基本保持原有的界面相互作用，具有形成能上的优势。

宏观的电输运测量和微观电子显微观测从实验上证实了堆叠结构影响对铁电畴壁动力学的行为调控作用。理论计算结合实验观测表明，在高电场条件下，α-In₂Se₃从铁电相到顺电相变过程中，原子位移的动力学行为对层堆叠方式具有强烈依赖性(图2)。在3R型堆叠中，α-In₂Se₃在热力学和动力学因素共同作用下，通过层内原子滑动实现相变；而在2H型中，α-In₂Se₃则在热力学因素主导下经历层内断键和层间成键等复杂过程进行相变。

该工作通过原子尺度的原位实空间观测、器件测量和充分考虑层间相互作用的第一性原理计算，揭示了α-In2Se3的层间堆叠结构可以调控畴壁类型、铁电极化翻转行为以及相变路径等铁电性质。这些发现增强了人们对二维铁电材料中畴壁动力学的理解，为调制铁电材料性质、控制铁电器件状态提供了新思路。

图1. 理论计算中考虑的不同堆叠方式下的FDW结构

图2. 在高电场下不同堆叠方式的铁电-顺电相变行为

该研究成果发表在《Nature Communications》期刊上，四川师范大学物理与电子工程学院讲师郭的坪博士（原物理学院博士生）和复旦大学博士生吴雨旸、浙江大学博士生张天娇为论文的共同第一作者。物理学院季威教授、复旦大学车仁超教授、浙江大学赵昱达研究员为该论文的共同通讯作者。该工作的理论计算部分由郭的坪博士和季威教授完成，实验部分由合作单位完成，并得到了国家自然科学基金、科技部、教育部等项目的支持。

文章链接：Stacking selected polarization switching and phase transition in vdW ferroelectric α-In2Se3 junction devices | Nature Communications